1921年4月，孙中山在广州担任非常大总统，准备进行北伐，打倒军阀。12月23日，他在广西桂林接见经共产党人李大钊介绍前来的共产国际代表马林，听马林提出两个建议：一是组织一个能联合各阶层尤其是工农群众的政党；二是建立革命的武装核心，应创办军官学校以培训革命武装骨干。孙中山对李大钊介绍来的国际友人的建议，表示赞同。随后，孙中山回到广州，与廖仲恺等谈了马林的建议，商议今后要办军校。 　　1922年6月，军阀陈炯明指使部下在广州炮轰总统府。孙中山转到上海。中国共产党严词痛斥陈炯明的背叛行径，声援孙中山的革命斗争。孙中山在绝望中，得到中国共产党的支持，认识到中国共产党是他的真正朋友。李大钊参加中共中央西湖会议之后，认识到国共合作的重要性，于8月23日由北京到上海拜访孙中山。孙中山热烈欢迎，与他不但谈到今后要如何扩大革命队伍，开展反军阀斗争，还专门研究了“振兴国民党以便进而振兴中国”等“种种问题”。有一天，他俩就振兴中国而畅谈了几个小时。孙中山对李大钊的远见卓识非常钦佩，对他的真诚襄助万分兴奋，并说，与李大钊“畅谈不厌，几乎忘食”。 通过座谈，孙中山认为李大钊是个知识渊博有政治敏感的教授学者，于是邀请李大钊参加国民党。李大钊表明自己是第三国际的党员，也是中国共产党党员。孙中山说：“这不打紧，你尽管一面做第三国际的党员，尽管加入本党帮助我。” 这充分显示了孙中山欢迎共产党员加入国民党。经过联系，孙中山对李大钊等共产党员愈加了解。“他认为这些人是他真正的革命同志。他知道，在斗争中他能依靠他们的明确的思想和无畏的勇气。” 是月，经共产党组织同意，并经张继介绍，由孙中山亲自主盟，李大钊参加国民党。 　　同月，苏俄政府特命外交部副部长越飞以全权大使身份来到中国。经李大钊林伯渠介绍，孙中山会见了越飞，并在二楼客厅商谈。李大钊也参加了商谈。他们连续讨论6天，谈改组国民党等一系列问题。鉴于会议重要，孙中山告诉保卫人员，不论任何人均不予通传与不准上楼， 随后于1923年1月26日发表了著名的《孙文越飞宣言》。 　　在多次会谈中，孙中山和李大钊建立了革命友谊，共同开展革命斗争。因此，宋庆龄在回忆文章中说：“孙中山特别钦佩和尊敬李大钊，我们总是欢迎他到我们家来。” 　　稍后，孙中山欢送李大钊返北京开展反帝反军阀斗争，开展工人运动。 1923年2月21日，孙中山联络发动滇桂军打败陈炯明军队后，经香港到达广州，建立大元帅府，任大元帅。这时，孙中山已经接受中国共产党的反帝反军阀的政治主张，同意谭平山等更多的共产党人加入国民党，同意共产党人在国民党统治地区开展群众工作，开展工农运动。 　　5月，李大钊接到中共中央通知，到广州出席中国共产党第三次全国代表大会。那时，粤汉铁路中韶关至长沙这一段尚未通车。李大钊不能乘京汉粤汉铁路火车南下，改为先由北京到上海，再乘船到香港，然后到广州。 中共“三大”代表中央江浙区委书记徐梅坤、 中共杭州支部负责人于树德和中共安源地委委员陈潭秋等也和李大钊一起同船而来。李大钊住在东山“春园”附近的一间屋内。 　　6月12日至20日，中国共产党第三次全国代表大会在广州东山恤孤院路后街31号（现改为3号）召开。陈独秀、李大钊、毛泽东、谭平山、蔡和森、张太雷和瞿秋白等30多名代表出席了大会。大会的中心议题是讨论共产党与以孙中山为领袖的国民党合作等问题。这个问题在会上是有一些争论的。个别代表认为只要部分共产党员加入国民党即可，反对全体共产党员加入国民党。李大钊是教授学者和革命家。他在会上说：“直到中共‘三大’召开前夕，中国共产党员仅有420人，占全国人口比例极少。既然我们要打倒帝国主义封建军阀，要推翻反动派的统治，单靠我们几百人的力量是不够的。我们必须和革命派联合起来，才有夺取革命胜利的希望。在中国，以孙中山为领袖的中国国民党是主张反帝反军阀的。他们的纲领同我们中国共产党的目前纲领是基本相同的，在反帝反军阀方面是一致的。我认为在目前时期，我们必须同国民党联合起来，进行反帝反军阀斗争。共产国际也主张我们和国民党合作。我认为按照中国具体情况，可以接受这个主张。关于国共两党合作的方式问题，孙中山同意共产党员加入国民党，增加革命力量，同心同德，打倒军阀，统一全中国。孙中山还认为中国共产党是一个政党，可以与第三国际联系，在中国进行革命斗争。中国国民党是一个领导辛亥革命胜利的政党，要继续开展国民革命运动，要打倒军阀，欢迎各个革命派参加这个革命运动，特别欢迎富有革命斗争精神的共产党员参加到国民党内来，可以使国民党力量加强起来。孙中山是国民党的总理，是中国国民党最高领导人。他说的话是代表国民党的意见。情况既然如此，我赞成共产国际的意见，我也赞同中共第二届中央委员会的意见，中国共产党党员青年团员以个人身份加入国民党，帮助国民党改组成为工人、农民、小资产阶级、民族资产阶级的革命联盟，大力开展反帝反军阀斗争，大力开展工人运动、农民运动、青年运动、妇女运动、商民运动，以夺取革命事业的胜利。” 　　到会代表经过几天讨论，纷纷表示赞成共产国际和中共第二届中央委员会关于共产党员以个人身份加入国民党，实行国共合作的意见，并通过了《关于国民运动及国民党问题的决议案》。会上，李大钊被选为中共中央委员。 　　“三大”期间,李大钊等曾到廖仲恺何香凝处,谈了有关共产党和以孙中山为领袖的国民党合作等问题。 　　在中共“三大”召开期间，孙中山特地邀请李大钊与他到广州会面，商讨了大元帅府（广东革命政府）的外交政策问题 ，也谈了有关国共合作问题。 10月19日，孙中山委派廖仲恺李大钊汪精卫张继和戴季陶等5人为国民党改组委员。24日，孙中山特派廖仲恺和胡汉民等9人为中国国民党临时中央执行委员会委员，特派李大钊和汪精卫等5人为候补执行委员 ，组成国民党临时中央执行委员会；25日，聘请鲍罗廷为政治顾问。11月初，孙中山和廖仲恺、胡汉民等国民党临时中央执行委员会委员决定于翌年1月在广州召开中国国民党第一次全国代表大会，并决定每省代表名额6人（各省党员推举3人，孙中山指派3人），海外总支部支部代表约12人。孙中山指派李大钊为出席这次大会的代表。12月，李大钊到达广州，协助孙中山筹备召开国民党“一大” 。 　　1924年1月20日，孙中山以国民党总理身份，在市内文明路国立高等师范学校（后称中山大学）主持召开中国国民党第一次全国代表大会，担任大会主席，指定李大钊为大会主席团的五个成员之一。大会设立四个委员会。孙中山指派李大钊担任了其中三个委员会委员，即担任大会宣言审查委员会委员、国民党章程草案审查委员会委员、出版及宣传问题审查委员会委员，是大会上兼职较多的一人。大会的两个主要文件，即宣言和党章，孙中山指定李大钊参加审定。 　　这次大会，孙中山作过开幕词《中国现状及国民党改组问题》、《主义胜过武力》、《民生主义问题》和闭幕词等多次报告和讲话，指出：“近来俄国内政进步之神速，与前大不相同”，“本党与之联合，将来必能得中俄互助之益”。他还说过“共产主义与民生主义毫无冲突，不过范围有大小耳” 。孙中山主持大会通过的《中国国民党第一次全国代表大会宣言》，接受了中国共产党所提出的反帝反封建主张，确立了“联俄”“联共”“扶助农工”的三大政策。在讨论到国共合作问题时，大会是有争论的。国民党内少数右派不同意共产党员“跨党”，提出要在党章中明文规定“本党党员不得加入他党”，还说共产党员加入国民党是一个“阴谋”。李大钊就此印发了《北京代表李大钊意见书》，指出：“我们之加入本党，是为有所贡献于本党与贡献于国民革命的事业而来的”；“我们加入本党的时候，自己先从理论上事实上作过详密的研究”，是几经商讨“再四审慎而始加入的”；“我们来参加本党而兼跨固有的党籍，是光明正大的行为，不是阴谋鬼祟的举动。”他还指出：对共产党人的这种“猜疑防制，实为本党发展前途的障害，断断乎不可不于本党改造之日，明揭而扫除之。” 孙中山认为到会的绝大多数代表以及李大钊等坚持国共合作，容纳共产党员加入国民党的意见是正确的，于是力排异议，确定“联俄”“联共”“扶助农工”的三大政策不可改变，承认共产党员和青年团员以个人身份加入国民党，改组国民党成为工人农民小资产阶级和民族资产阶级四个阶级的联盟。 　　在这次大会上，孙中山继续担任国民党中央总理，共产党人李大钊谭平山和于树德3人当选为国民党中央执行委员，共产党人毛泽东瞿秋白等7人当选为国民党候补中央执行委员。当时，国民党中央执行委员中央候补执行委员合计41人，共产党员占10人，约占总数的四分之一。这标志着首次国共合作的正式建立。 　　孙中山李大钊对促进首次国共合作的建立作出了不可磨灭的贡献。 　　这次大会结束后，孙中山李大钊继续为巩固和发展国共合作而努力奋斗，促进了反帝反军阀斗争、工农运动和国民革命运动向前发展。 1925年春，孙中山又指定李大钊为中国国民党中央政治委员会委员。3月12日，孙中山因肝病在北京逝世。在李大钊的号召下，北京共产党员、青年团员和进步人士，在追悼孙中山的三天活动中，发动30万人参加，散发了悼念孙中山的《政治生活特刊》3000多份，有力地配合了当时的国民会议运动，传播了孙中山的“唤起民众”和新三民主义的政治主张。孙中山出殡的那一天，李大钊和北京十几万群众“恭送”，实际上形成了一次反帝反军阀的群众示威大游行。浩浩荡荡的送殡队伍路过军阀段祺瑞的善后会议会址西华门时，把善后会议的牌子拿了下来。